Laser diffraction size analysis of loess-paleosol sequences – pretreatment, calculation, interpretation

Schulte, Philipp; Lehmkuhl, Frank (Thesis advisor); Diekmann, Bernhard (Thesis advisor)

Aachen (2017)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2017

Kurzfassung

Die Korngrößenverteilung ist eine der wesentlichsten Eigenschaften von Korngemischen und wird daher seit Jahrhunderten in vielen technischen und wissenschaftlichen Bereichen mit unterschiedlichen Methoden analysiert. In der Industrie werden Korngrößenverteilungen von zum Beispiel Baustoffen, Farbpigmenten, Lebensmitteln oder Medikamenten bestimmt, um die Bestandteile und Eigenschaften der Produkte besser zu verstehen und die Produktionsprozesse zu optimieren (Produkt und Prozessoptimierung) sowie eine gleichbleibende Qualität zu sichern (Compliance). In den Geowissenschaften werden Korngrößenanalysen angewendet um Sedimente und Böden zu klassifizieren (Granulometrie). Die granulometrischen Eigenschaften (Form und Größe) erlauben Rückschlüsse auf die Entstehungsgeschichte der Boden- und Sedimentpakete. Die gewonnenen Informationen können als Proxy (indirekter Indikator) zur Rekonstruktion der Klima und Umweltbedingungen genutzt werden, welche zur Zeit der Entstehung geherrscht haben. Das Wissen über die känozoische und vor allem über die quartäre Umweltentwicklung hilft uns, aktuelle Prozesse und zukünftige Veränderungen besser einschätzen zu können. Korngrößenanalysen können mit diversen Methoden (Mikroskopie, Siebanalyse, Sedimentationsverfahren, Laser-Streulicht-Analyse) an unterschiedlichen Archiven (lakustrine, marine, (peri-)glaziale, äolische und kolluviale Sedimente) durchgeführt werden. Aktuell werden häufig Löss-Paläoboden-Sequenzen untersucht, da diese große Bereiche der Erdoberfläche bedecken und teilweise weit in der Zeit zurückreichen. Eine hochaufgelöste Bestimmung der Korngrößenverteilung solcher Sequenzen wurde erst durch die Entwicklung der Laser-Streulicht-Analyse ermöglicht. Obwohl dieses Verfahren deutlich zeit- und kosteneffektiver ist als alle verfügbaren Alternativen, ist es insbesondere in der Bodenkunde bis heute umstritten und wird daher nicht standartmäßig angewendet.Die vorliegende Dissertation liefert einen Beitrag zum Verständnis der Einschränkungen der Laser-Streulicht-Analyse bezüglich der Erfassung und Interpretation von Korngrößendaten und liefert Ansätze, diesen zu begegnen. Dabei liegt ein besonderer Fokus auf der Bestimmung der vertikalen Korngrößenvariabilität in Löss-Paläoboden-Sequenzen sowie die Etablierung derselben als Proxy zur Rekonstruktion vergangener Klima und Umweltbedingungen. Im Rahmen einer Literaturübersicht wurden die wichtigsten etablierten Methoden, welche zur Korngrößenbestimmung von Lösssedimenten eingesetzt werden können, zusammengefasst um im Hinblick auf ihre Eignung bewertet. Eine detaillierte Validierung der Laser-Streulicht-Analyse wurde im Rahmen der einzelnen bereits publizierten wissenschaftlichen Artikel durchgeführt.Bei der Untersuchung eines Schlüsselprofils der Gebirgsregion auf dem nordöstlichen Tibet Plateau wurde eine klassische granulometrische Analyse durchgeführt, um die Korngrößenvariabilität innerhalb dieser Löss-Paläoboden-Sequenz zu bestimmen. Basierend auf einer kombinierten Betrachtung der horizontalen (innerhalb der gemessenen Klassen einer Probe) und vertikalen (über alle gemessenen Proben) Variabilität mittels verschiedener etablierter Parameter, konnten Aussagen über holozäne Klima und Umweltveränderungen getroffen werden. Durch die Generalisierung der horizontalen Variabilität in Form eines einzelnen Wertes (z.B. eines Korngrößenverhältnisses) werden geringe aktive Korngrößenänderungen verschleiert. Solche können als Folge leichter klimatischer Veränderungen in schwach frequentierten Korngrößenklassen auftreten und werden durch die relative Veränderungen der hoch frequentierten Klassen maskiert. Dies wurde unter anderem anhand des Vergleichs zweier Fallstudien aus Rumänien und der Ukraine nachgewiesen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Heatmap als Darstellungsform für hochaufgelöste (große Anzahl an Größenklassen) Korngrößendatensätze von langen und dicht beprobten Sediment Sequenzen vorgeschlagen. Dies ist die einzige Möglichkeit um die Variabilität innerhalb von Löss-Paläoboden-Sequenzen ohne horizontalen oder vertikalen Datenverlust darzustellen. Mittels einer Versuchsreihe wurde der Einfluss der Probenvorbehandlung, insbesondere der Zugabe von Salzsäure, auf das Ergebnis der Laser-Streulicht-Analyse evaluiert. Es ist festzuhalten, dass mit zunehmender post-depositioneller Veränderung der analysierten Proben die Wirkung der einzelnen Vorbehandlungsschritte undurchsichtiger wird. Besonders die Vorbehandlung mit Salzsäure kann zu missverständlichen Interpretationen führen. Generell ist jede Vorbehandlung eine zum Teil selektive und unergründliche Modifikation der natürlichen Sedimentprobe. Daher sollte die Probenvorbehandlung nur die essentiellsten Schritte umfassen (Oxidation der Organik und Dispergierung). Nach der eigentlichen Messung wird das detektierte Laser-Streulicht-Muster mithilfe verschiedener optischer Modelle in eine Korngrößenverteilung umgerechnet. Die gängigsten Modelle sind die Fraunhofer Annäherung und das Lorenz-Mie Modell. Obwohl mit letzterem, vor allem für sehr feine Partikel (< 7,8 µm), deutlich validere Ergebnisse berechnet werden können, wird es bis heute nicht standardmäßig angewandt. Der Nachteil dieses Modells besteht darin, dass zur Berechnung der komplexe Brechungsindex, welcher die optischen Eigenschaften der in der Probe enthaltenden Minerale beschreibt, benötigt wird. Da dieser bei polymineralischen Gemischen nicht eindeutig zu bestimmen ist und eine Bestimmung extrem zeit- und kostenintensiv ist, wird in der Regel ein Näherungswert angenommen. Letztendlich liefert keines der beiden Modelle die tatsächliche Größe sehr feiner Partikel. Allerdings konnte nachgewiesen werden, dass die Differenz zweier Korngrößenverteilungen jeweils berechnet mit einem der beiden Modelle von der mineralischen Zusammensetzung der Feinkomponente Probe abhängig ist. Hiervon ausgehend, wurde im Rahmen dieser Arbeit ein neuer Korngrößenparamter, welcher vom Autor als delta grain size distribution (ΔGSD) bezeichnet wird, entwickelt, evaluiert und bereits vielfach zur Charakterisierung von Löss-Paläoboden-Sequenzen angewandt. Der Parameter reagiert sensitiv auf die post-depositionelle Bildung von Tonmineralen als Folge chemischer Verwitterung und kann als Proxy für fossile Bodenbildung und die damit assoziierten Paläoklima- und Paläoumweltbedingungen genutzt werden.